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一種柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料及其制備方法、正極集流體與極片與流程

文檔序號(hào):42281340發(fā)布日期:2025-06-27 18:13閱讀:9來(lái)源:國(guó)知局

本發(fā)明涉及電極材料,尤其涉及一種柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料及其制備方法、正極集流體與極片。


背景技術(shù):

1、普通鋰離子電池在-30℃以下的低溫環(huán)境中幾乎無(wú)法正常工作,這極大限制了電池在寒冷地區(qū)或特定應(yīng)用場(chǎng)景下的使用。因此,開(kāi)發(fā)出低溫放電性能優(yōu)異的新型鋰離子電池策略尤為重要。

2、鋰離子電池的低溫性能主要受電解液和正負(fù)極材料的影響。在低溫環(huán)境下,電解液的粘度增加,離子傳導(dǎo)速度減慢,導(dǎo)致電池內(nèi)阻增大,充放電能力下降。同時(shí),正負(fù)極材料的活性也會(huì)降低,進(jìn)一步影響電池的性能。為了解決這一問(wèn)題,研究人員嘗試在正極漿料中摻入無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)漿料。無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)作為一種新型電解質(zhì)材料,具有優(yōu)異的離子傳導(dǎo)性和穩(wěn)定性,能夠在低溫下保持較好的性能。將其摻入正極漿料中,可以顯著提升鋰離子電池的低溫放電容量和循環(huán)壽命。

3、然而,無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)本身材料較硬,這會(huì)給極片的輥壓過(guò)程帶來(lái)困難;極片輥壓決定了極片的壓實(shí)程度和電芯的能量密度,輥壓惡化時(shí)電芯的能量密度會(huì)受到影響、從而降低電池的整體性能,同時(shí)影響極片的低溫性能。因此,如何在保證低溫性能的同時(shí),確保極片的良好輥壓和壓實(shí)、以及極片良好的低溫放電性能,成為了當(dāng)前的研究難點(diǎn)。

4、為解決這一難題,研發(fā)一種改進(jìn)固態(tài)電解質(zhì)的制備工藝、降低其硬度,使其更易于與正極材料混合和輥壓;同時(shí)提供一種能夠提升電極極片低溫性能的有效策略,對(duì)拓寬鋰離子電池的應(yīng)用有重大價(jià)值。


技術(shù)實(shí)現(xiàn)思路

1、本發(fā)明的目的在于克服現(xiàn)有技術(shù)的不足之處而提供一種柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料及其制備方法、正極集流體與極片。本發(fā)明所提供的柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料應(yīng)用于正極極片,顯著改善電池低溫放電性能、兼顧良好機(jī)械強(qiáng)度與韌性,拓寬電池的應(yīng)用。

2、為實(shí)現(xiàn)上述目的,本發(fā)明采取的技術(shù)方案為:

3、第一方面,本發(fā)明提供了一種柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料,包括固態(tài)電解質(zhì)、纖維素、石墨烯、粘接劑和溶劑,所述固態(tài)電解質(zhì)、纖維素、石墨烯、粘接劑的質(zhì)量比為固態(tài)電解質(zhì):纖維素:石墨烯:粘接劑=(97-99):(0.5-1.2):(0.5-1.2):(0.6-1.2);

4、所述固態(tài)電解質(zhì)的平均粒徑為a,且200nm≤a≤300nm;

5、所述纖維素的平均管徑為c,且15nm≤c≤80nm。

6、為提升低溫環(huán)境下極片的鋰離子傳輸、改善低溫放電性能,兼顧提升極片的綜合性能,本發(fā)明提供了一種特定組分配比的柔性電解質(zhì)漿料。

7、其中固態(tài)電解質(zhì)可提升低溫放電性能,同時(shí)提升安全性能。纖維素可起支撐作用、調(diào)控涂層的柔韌性;且在電芯處在循環(huán)后期,由于鋰離子和電子的不斷傳輸,極片以及箔材會(huì)出現(xiàn)裂紋甚至斷裂,符合特定管徑的纖維素可以很好改善極片的抗拉伸性,提升電芯的循環(huán)壽命。石墨烯能夠在輥壓過(guò)程中減少顆粒與顆粒之間的摩擦力、同時(shí)調(diào)控極片的柔韌性和機(jī)械強(qiáng)度。粘接劑的添加可以增加涂層與正極體系層的接觸,降低界面電阻。

8、當(dāng)固態(tài)電解質(zhì)的配比過(guò)低、石墨烯和纖維素配過(guò)高時(shí),不能形成足夠的離子傳輸通道、離子電導(dǎo)率顯著降低;當(dāng)固態(tài)電解質(zhì)的配比過(guò)高、石墨烯和纖維素的配比過(guò)低時(shí),漿料組分難以分散,容易發(fā)生團(tuán)聚,影響漿料涂層成膜、從而影響機(jī)械、柔韌性能。將固態(tài)電解質(zhì)的平均粒徑a設(shè)定為200-300nm,平均粒徑過(guò)低時(shí)會(huì)影響加工分散;過(guò)高則離子傳輸能力顯著變差。所述的固態(tài)電解質(zhì)的平均粒徑a大小即為平均粒徑dv50,其表示材料累計(jì)體積分布百分?jǐn)?shù)達(dá)到50%時(shí)所對(duì)應(yīng)的粒徑。

9、纖維素與石墨烯結(jié)合使用確保極片具有良好的柔韌性和機(jī)械強(qiáng)度。纖維素平均管徑設(shè)定為15-80nm:管徑降低則機(jī)械強(qiáng)度顯著降低,管徑過(guò)高則導(dǎo)致彎曲柔韌性出現(xiàn)惡化。其中,纖維素的平均管徑c大小為采用透射電子顯微鏡(tem)測(cè)試得到的纖維素平均管徑。

10、本發(fā)明所提供的柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料涂覆在集流體箔片上制備極片,既能兼顧高面密、高壓實(shí)、高能量密度方向,又能兼顧低溫放電提升、同時(shí)安全性能也得到改善,拓寬了電池的應(yīng)用范圍。同時(shí)本發(fā)明所使用的材料獲取路徑廣泛、成本較低,有利于實(shí)現(xiàn)大規(guī)模化的生產(chǎn),有很高的應(yīng)用前景。

11、優(yōu)選地,所述石墨烯的平均片長(zhǎng)為b,且300nm≤b≤1.5μm;

12、和/或,所述纖維素的平均管徑為c為:20nm≤c≤40nm。

13、選用特定平均管徑的纖維素和特定平均片長(zhǎng)的石墨烯組合,可顯著提升用于制備集流體時(shí)箔材的抗彎折強(qiáng)度,進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)改善極片在輥壓和卷繞過(guò)程中的斷帶問(wèn)題,同時(shí)使得漿料可以搭配更薄(≤7um)的箔材來(lái)提升電芯整體能量密度,使極片具有良好的可彎曲性能,避免彎折部位產(chǎn)生極片透光或斷片、彎曲過(guò)程發(fā)生掉料,顯著改善應(yīng)用效果。若石墨烯片長(zhǎng)過(guò)低,則會(huì)造成的顆粒與顆粒間的滑移效果不明顯,機(jī)械強(qiáng)度和柔韌性下降;片長(zhǎng)過(guò)大,分散難度大。其中,所述石墨烯的平均片長(zhǎng)b為采用掃描電子顯微鏡(sem)測(cè)試得到的石墨烯平均片長(zhǎng)。

14、進(jìn)一步優(yōu)選地,所述固態(tài)電解質(zhì)的平均粒徑a和所述石墨烯的平均片長(zhǎng)b滿足:0.14≤a/b≤0.4;

15、和/或,所述固態(tài)電解質(zhì)的平均粒徑a和所述纖維素的平均管徑c滿足:0.07≤c/a≤0.2。

16、當(dāng)固態(tài)電解質(zhì)的平均粒徑a、石墨烯的平均片長(zhǎng)b滿足條件0.14≤a/b≤0.4時(shí),能夠有效使其石墨烯片充分包覆在固態(tài)電解質(zhì)顆粒與顆粒之間,最大化地在固態(tài)電解質(zhì)材料及石墨烯界面形成特定的“滑移面”,有利于提升極片的抗彎折強(qiáng)度,改善極片在輥壓和卷繞過(guò)程中的斷片問(wèn)題,同時(shí)作為特殊的鋰離子傳輸通道,有利于鋰離子的脫附和傳遞,進(jìn)一步提升電化學(xué)性能。

17、當(dāng)固態(tài)電解質(zhì)的平均粒徑a、纖維素的平均管徑c滿足條件0.07≤c/a≤0.2時(shí),能夠有效使其纖維素纏繞在固態(tài)電解質(zhì)表面,形成抗應(yīng)力拉伸的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),改善極片的抗拉伸性,防止極片長(zhǎng)循環(huán)后發(fā)生斷片,同時(shí)提升電芯的循環(huán)壽命。

18、進(jìn)一步優(yōu)選地,所述固態(tài)電解質(zhì)的平均粒徑a、所述石墨烯的平均片長(zhǎng)b和所述纖維素的平均管徑c滿足:0.2≤a/b≤0.25且0.12≤c/a≤0.16。

19、作為優(yōu)選方案,所述固態(tài)電解質(zhì)的平均粒徑a為250nm,所述石墨烯的平均片長(zhǎng)b為1μm≤b≤1.25μm,所述纖維素的平均管徑c為30nm≤c≤40nm。

20、此時(shí),使用漿料結(jié)合集流體制備的極片整體性能效果最優(yōu)。

21、優(yōu)選地,所述粘接劑的分子量為90萬(wàn)-150萬(wàn),所述粘接劑的熔點(diǎn)為155-165℃;

22、和/或,所述固態(tài)電解質(zhì)為氧化物固態(tài)電解質(zhì),所述粘接劑為含氟聚合物。

23、粘接劑優(yōu)選為采用乳液法合成的聚合物產(chǎn)品,其分子量在90萬(wàn)-150萬(wàn)之間,熔點(diǎn)為155-165℃。若分子量過(guò)低,粘接能力較差,加工、打膠難度增大;分子量過(guò)高、熔點(diǎn)過(guò)高,會(huì)導(dǎo)致極片變脆,機(jī)械強(qiáng)度惡化,顯著影響整體性能。其中,所述粘接劑的分子量為采用凝膠滲透色譜(gpc)測(cè)試得到的分子量,所述粘結(jié)劑的熔點(diǎn)為采用差示掃描量熱法(dsc)測(cè)試得到的熔點(diǎn)。

24、優(yōu)選地,所述固態(tài)電解質(zhì)、纖維素、石墨烯、粘接劑的質(zhì)量比為固態(tài)電解質(zhì):纖維素:石墨烯:粘接劑=(97.1-98.7):(0.5-0.7):(0.5-0.7):(0.8-1.2)。

25、進(jìn)一步優(yōu)選地,所述固態(tài)電解質(zhì)的質(zhì)量占所述固態(tài)電解質(zhì)、纖維素、石墨烯和粘接劑的總質(zhì)量的97.6-98%

26、優(yōu)選地,所述固態(tài)電解質(zhì)為氧化物固態(tài)電解質(zhì),所述粘接劑為含氟聚合物。

27、作為優(yōu)選方案,所述固態(tài)電解質(zhì)為latp,其常規(guī)環(huán)境穩(wěn)定,離子電導(dǎo)率高,成本低。

28、作為優(yōu)選方案,所述粘接劑為聚偏二氟乙烯。

29、優(yōu)選地,所述溶劑為有機(jī)溶劑,包括n-甲基吡咯烷酮。

30、優(yōu)選地,所述柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料的制備方法包括以下步驟:

31、將固態(tài)電解質(zhì)、粘接劑、纖維素、石墨烯在溶劑中均勻分散,得到所述柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料。

32、第二方面,本發(fā)明提供了一種正極集流體,所述正極集流體包含鋁箔和分布在所述鋁箔至少一個(gè)表面的柔性固態(tài)電解質(zhì)層,所述柔性固態(tài)電解質(zhì)層由上述的柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料在鋁箔表面涂覆后經(jīng)過(guò)輥壓、烘干形成。

33、優(yōu)選地,所述柔性固態(tài)電解質(zhì)層的厚度為1-2μm。

34、進(jìn)一步優(yōu)選地,所述柔性固態(tài)電解質(zhì)層的厚度為1-1.6μm。

35、本發(fā)明所制備的正極集流體,采用上述提供的柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料作為底涂漿料涂覆在鋁箔上形成一層致密的正極底涂;形成的涂層厚度過(guò)高影響電子傳輸能力,制備電芯的電性能極化加重,影響電化學(xué)性能;厚度過(guò)低,包覆層不均勻,改善效果不顯著。

36、第三方面,本發(fā)明提供了一種正極極片,包括上述的正極集流體和正極層,所述正極層設(shè)于所述柔性固態(tài)電解質(zhì)層的表面。

37、與現(xiàn)有技術(shù)相比,本發(fā)明的有益效果為:

38、本發(fā)明優(yōu)化了柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料中固態(tài)電解質(zhì)、石墨烯、纖維素的尺寸和配比,和適宜的粘接劑熔點(diǎn)、分子量,提供了一種柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料;并提供了通過(guò)將該漿料形成柔性固態(tài)電解池層制備正極集流體和正極極片的策略;使用該柔性固態(tài)電解質(zhì)漿料能使極片兼顧高面密、高壓實(shí)、高能量密度方向,還能兼顧低溫放電提升,同時(shí)安全性能得到改善。本發(fā)明的方案操作簡(jiǎn)單、成本低廉、使用的材料獲取路徑廣泛,有利于實(shí)現(xiàn)大規(guī)?;纳a(chǎn),為拓寬鋰離子電池的應(yīng)用提供了有效方案、有很高的實(shí)用價(jià)值。

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